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金属有机框架MOF材料高效清除氮氧化物

发布时间:2020-04-18 14:28:14 - 点击数:-TAG: - 关键词:金属有机框架MOF材料高效清除氮氧化物 标题分类:
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空气污染是当今社会面临的主要问题之一。氮氧化物是最常见的空气污染物之一,主要由石油、煤、柴油、生物质等燃料的使用造成的。氮氧化物在人口、车辆密集的大型城市和重工业地区浓度非常高,对相关人群健康造成的危害尤其严重。二氧化氮是氮氧化物在大气中的主要组分,对环境和人类健康带来了很大的威胁。二氧化氮的生物病理毒性非常高,近年来,发展探索能高效捕捉二氧化氮的材料成为高新科技,材料领域的研究热点之一。然而,这是科学家们面临的重大挑战,因为二氧化氮的腐蚀性、化学活性很高,短时间接触,它们就可以造成很多材料,比如分子筛、活性炭、金属氧化物的分解、失效和系统腐蚀,所以这些材料通常不具有可逆吸附的能力。更为重要的是二氧化氮在空气中浓度较低(ppm级别),通常这些材料不能有效、快速对空气中的二氧化氮进行捕捉。

金属有机框架(metal-organic framework, MOF)材料是一类由金属离子或金属簇单元与有机配体构建形成的新型多孔功能材料。MOF类材料拥有超大表面积和多孔性质以及高度结晶性,孔道内部有排列规则、密集的吸附活性位点,使得其在气体吸附方面有很多优越的性质。但MOF材料在二氧化氮的吸附与转化研究中几乎处于空白状态。

研究者采用一系列表征手段,包括原位同步辐射X-光衍射、非弹性中子散射、电子顺磁共振谱,系统地研究了主客体之间的相互作用,及二氧化氮转化技术。揭示了MFM-520内二氧化氮分子的排布,进而直接解释了MFM-520对二氧化氮的快速高选择性的吸附。

由图1可知,MFM-520在低浓度下可以高选择性的吸附4.2 mmol g-1 NO2;温度的改变对NO2的吸附没有显著的影响,MFM-520对NO2吸附完全可逆,125次NO2吸附脱附循环后,其结构不发生改变;NO2浓度从5000 ppm 到< 1 ppm这个范围内,MFM-520均可以对NO2选择性吸附,且不受H2O、SO2和CO2的影响。

金属有机框架MOF材料

图2. MFM-520•N2O4的结构模型。

由图2可知,所有吸附的NO2分子以二聚体N2O4的形式存储在孔内;MFM-520的孔形状和大小正好适合一个二聚体的存储;NO2与金属框架的多重弱相互作用稳定了NO2在孔内的存储。

金属有机框架mof材料

图3. 二氧化氮的捕捉与转化。该研究不仅发现了一种有效的二氧化氮捕捉材料,首次提出并实现了捕捉气体的转化。其对二氧化氮快速、有效的吸附机理研究为未来材料的设计与开发提供方向和思路。相关工作发表在Nature Chemistry 上并被选为封面文章。


 

pk10开奖结果来源:x-mol.com

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